Активоване лугом викопне вугілля. Мікропориста структура та здатність адсорбувати фенольні сполуки
Мета роботи – порівняти характеристики мікропористої структури активованого вугілля (АВ), отриманого з вугілля різного ступеня метаморфізму (СМ) при лужній активації (RКОН = 1 г/г, 800 °С) та визначити здатність АВ адсорбувати фенол і 4-хлорфенол з водних розчинів. Вихідні речовини – зразки вугілл...
Saved in:
| Main Authors: | , , , |
|---|---|
| Format: | Article |
| Language: | English |
| Published: |
Chuiko Institute of Surface Chemistry of NAS of Ukraine
2022-03-01
|
| Series: | Хімія, фізика та технологія поверхні |
| Subjects: | |
| Online Access: | https://cpts.com.ua/index.php/cpts/article/view/616 |
| Tags: |
Add Tag
No Tags, Be the first to tag this record!
|
| Summary: | Мета роботи – порівняти характеристики мікропористої структури активованого вугілля (АВ), отриманого з вугілля різного ступеня метаморфізму (СМ) при лужній активації (RКОН = 1 г/г, 800 °С) та визначити здатність АВ адсорбувати фенол і 4-хлорфенол з водних розчинів.
Вихідні речовини – зразки вугілля зі зростаючим вмістом карбону (Cdaf = 80.40–95.6 %), який обрано критерієм СМ. АВ отримували в аргоні в три стадії: 1) термопрограмоване нагрівання (4 град/хв) до 800 °С; 2) ізотермічна витримка 1 год; 3) охолодження, відмивка від лугу та сушка. За низькотемпературними (77 K) ізотермами адсорбції-десорбції азоту методом 2D-NLDFT-НS розраховано (програма SAIEUS) інтегральні та диференційні залежності питомої площі поверхні S (м2/г) та об’єму пор V (см3/г) від середнього діаметра пор (D, нм). З них визначено об’єми ультрамікропор (Vumi), супермікропор (Vsmi) та мікропор (Vmi). Загальний об’єм пор Vt обчислений за кількістю азоту, адсорбованого при відносному тиску p/p0 ~ 1.0. Аналогічно визначено питомі поверхні ультрамікропор (Sumi), супермікропор (Ssmi) та мікропор (Smi).
Встановлено, що об’єми і питомі поверхні різних категорій пор знижуються зі зростанням СМ вихідного вугілля: об’єм Vt – з 0.59 до 0.23 см3/г; об’єм Vmi – з 0.51 до 0.17 см3/г; об’єм ультрамікропор Vumi – з 0.31 см3/г до нуля у антрацитового АВ. Об’єм супермікропор майже не залежить від СМ та варіюється в широкому інтервалі Vsmi = 0.15–0.22 см3/г. Питома площа поверхні є максимальною (S = 1547 м2/г) у АВ з вугілля найнижчого СМ та зменшується в ряду метаморфізму до 322 м2/г. Домінуючий внесок в величину S має поверхня мікропор: її частка становить 94.7–99.4 %. Для усіх АВ досліджено адсорбцію фенолу (Ф) та 4-хлорфенолу (ХФ) з водних розчинів при 25 °С. Кінетика та ізотерми адсорбції найкраще описуються моделлю псевдо-другoго порядку та моделлю Ленгмюра (R2 ? 0.998). З ростом CМ знижуються максимальні адсорбційні ємності за Ф (від 3.113 до 1.498 ммоль/г) та ХФ (від 3.872 до 2.053 ммоль/г), тобто приблизно в ~2 рази при зменшенні питомої поверхні в ~5 разів. Питомі ємності за Ф та ХФ, які характеризують адсорбційну здатність 1 м2 поверхні, мало змінюються при Cdaf ? 86 %, але помітно збільшуються (в 2.3–2.5 рази) для антрацитових АВ. Визначено, що ємності за Ф та ХФ лінійно (R2 ? 0.966) зростають з підвищенням питомої поверхні АВ. Аналогічні залежності встановлено від параметрів Sumi та Smi. Зроблено висновок, що феноли однаково адсорбуються на поверхні пор будь-якого розміру. Для АВ з кам’яного вугілля і антрацитів простежується загальна закономірність з ростом СМ – зниження мікропористості і питомої поверхні, зменшення ємностей за фенольними сполуками, але збільшення питомих ємностей, які пропорційні концентрації поверхневих адсорбційних центрів. Прийнято, що адсорбція Ф або ХФ включає взаємодію ?-електронів фенольного кільця і ?-електронів графенового шару в АВ, формування комплексів з поверхневими групами та утворення водневих зв’язків ОН-груп. Їхній внесок залежить від природи адсорбата та змінюється з ростом СМ викопного вугілля.
|
|---|---|
| ISSN: | 2079-1704 2518-1238 |